В настоящее время собрание Государственного литературного музея «ХХ век» насчитывает более двенадцати с половиной
тысяч единиц хранения основного фонда и около семи тысяч научно-вспомогательного. В коллекции музея выделены следующие фонды: Рукописно-документальный (РД), Книжный (Кн), фонд Скульптуры и Живописи (СкЖ), фонд Графики (Гр),
Историко-бытовой фонд (БПИ), Фотофонд (ФФ и ФФн) и фонд Нумизматики (Нум).
Книжный фонд – самый большой по численности (около семи тысяч единиц хранения). В его основе - мемориальная библиотека М. М. Зощенко, переданная музею литературоведом, исследователем творчества писателя, Ю. В. Томашевским в 1993 году.
Это книги, собранные М. М. Зощенко, хранящие его пометы и замечания на полях, прижизненные издания его произведений,
а также книги его литературных современников с дарственными надписями в адрес писателя.
В Книжном фонде также хранятся мемориальные библиотеки Е. Л. Шварца, Н. А. Заболоцкого, часть книжных собраний
В. А. Каверина, Ф. А. Абрамова, Г. И. Матвеева, М. Л. Слонимского, В. А. Рождественского, В. К. Кетлинской, В. В. Конецкого,
М. М. Чулаки, Г. Б. Гоппе.Достаточно редкой является подборка советских сатирических журналов 1920–1930-х годов: «Бегемот», «Бич», «Бузотер», «Смехач», «Дрезина», «Красный ворон», «Пушка», «Ревизор», «Сатирикон», «Крокодил». Нужно отметить небольшую, но очень ценную коллекцию советской детской книги, журналов для детей, включая дореволюционные издания. Имеются первые номера журналов «Чиж» (№1, 1930), «Искорка» (№1, 1957), а также уникальное издание книги К. И. Чуковского «Крокодил» с рисунками Ре-Ми (худ. Н. В. Ремизова), Петроград, 1919 год.
Представлены детские книги издательства «Радуга», созданного в Петрограде по инициативе К. И. Чуковского и С. Я. Маршака. Благодаря этому издательству свой литературный путь начали В. В. Бианки, А. Л. Барто, Б. С. Житков, Е. Л. Шварц, ряд книг выпустили С. Я. Маршак, К. И. Чуковский. Иллюстрации В. В. Лебедева, Ю. П. Анненкова, Б. М. Кустодиева сделали детские книги высокохудожественными по оформлению.
Библиографическую редкость представляют книги таких издательств, как «Academia», «Аквилон», «Алконост», М. О. Вольфа,
А. Ф. Маркса, А. С. Суворина.
Наряду с изданиями традиционной книжной формы собрание музея располагает небольшой коллекцией «Книга художника».
В этом жанре представлены работы М. С. Карасика, С. А. Якунина, Д. Р. Саенко, П. Ю. Перевезенцева и др.